وی در نهم جمادی الاولی 1049 ق پس از فوت برادرش شاهرخ سلطان به امارت ایل زنگنه رسید (اصفهانی، محمدبن معصوم بن خواجگی، خلاصه السیر، ص264).

شیخ علی خان در زمان عباس دوم ظاهراً به سال 1653م/1064 ق به عنوان حاکم کرمانشاه منصوب شد (وحید قزوینی، محمدطاهر، عباسنامه، ص182).

وی در طی ایامی که حکومت کرمانشاهان را در دست داشت، شایستگی‌های خود را به ظهور رسانید. او در طی ایام مذکور دست به عمران و آبادانی کرمانشاه گشود (سلطانی، محمدعلی،کرمانشاهان باستان از آغاز تا آخر سده سیزدهم ق، ص12). همچنین در آن ایام واسطه بین مخالفان منوچهر خان حاکم لرستان و شاه شد، عرایض آن‌ها را به عرض شاه رسانید (وحید قزوینی، همان).

شیخ علی خان هم چنین در سال 1063 ق که حاکم کرمانشاه بود، سلمان خان حاکم کردستان را که در این سال مصمم به پناه جستن به خاک عثمانی بود گرفتار کرد و او را نزد شاه عباس دوم فرستاد (اعتمادالسلطنه، محمدحسن خان، مطلع الشمس، ج5، ص622). که این امر حاکی از وفا داری شیخ علی خان به خاندان صفوی بود. شیخ علی خان به سال 1066 ق به حکومت سنقر و دینور تعیین گردید (وحید قزوینی، همان، ص 227).

او در سال 1666م/1077ق از زنگنه به اصفهان فراخوانده شد و به عنوان سردار به منظور جلوگیری از حملات ازبک‌ها به نواحی شمال خراسان فرستاده شد.

با مطالعه منابع می‌بینیم که شیخ علی خان در امور نظامی فرمانده ای برجسته بود و بارها این امر را به ثبوت رسانده بود.

شاردن از شیخ علی خان به عنوان فرمانده نظامی برجسته که سابقه سی ساله در این کار داشته یاد می‌کند (ژ، شاردن، سیاحتنامه، ج 8، ص158).

حیات سیاسی شیخ علی خان بعد از مرگ عباس دوم و جلوس صفی دوم، نه تنها منقطع نشد، بلکه خود آغاز شکفتگی جریانی بود که او را به اوج رساند و منجر به